การสังเคราะห์ตัวเร่งปฏิกิริยาด้วยแสงชนิดไททาเนียมไดออกไซด์เจือด้วยไนโตรเจนโดยใช้อัลตร้าโซนิคร่วมในวิธีเคลือบฝัง
Synthesis of N-doped TiO2 Photocatalyst by Ultrasonic-assisted Impregnation Method
Abstract
การเจืออโลหะเป็นวิธีที่มีประสิทธิภาพมากที่สุดวิธีหนึ่งที่ใช้ในการปรับปรุงความว่องไวในปฏิกิริยาโฟโตคะตะไลติกของไททาเนียมไดออกไซด์ภายใต้แสงวิสิเบิล ไนโตรเจนได้ถูกพิสูจน์แล้วว่าเป็นสารเจือที่มีประสิทธิภาพมากที่สุด วิธีการเจือมีบทบาทที่สำคัญในการสังเคราะห์ไททาเนียมไดออกไซด์ที่เจือด้วยไนโตรเจนเนื่องจากส่งผลต่อการเข้าไปของไนโตรเจนในโครงผลึกและประสิทธิภาพการดูดซับแสงวิสิเบิลของไททาเนียมไดออกไซด์ วัตถุประสงค์หลักของงานวิจัยนี้ คือ การปรับปรุงวิธีการเคลือบฝังแบบเดิมโดยใช้อัลตร้าโซนิคร่วม ตัวเร่งปฏิกิริยาไททาเนียมไดออกไซด์ที่เจือด้วยไนโตรเจนเตรียมขึ้นโดยใช้อัลตร้าโซนิคร่วมในวิธีเคลือบฝัง เพื่อศึกษาผลของความหนาแน่นกำลังของอัลตร้าโซนิคค่าต่ำและค่าสูง (60 และ 156 วัตต์/ลิตร) ที่มีต่อสมบัติและความว่องไวในการเร่งปฏิกิริยาโฟโตคะตะไลติกของตัวเร่งปฏิกิริยาไททาเนียมไดออกไซด์ที่เจือด้วยไนโตรเจน ผลการวิจัยพบว่า การเจือไนโตรเจนและการใช้อัลตร้าโซนิคในระหว่างการเคลือบฝังทำให้ไททาเนียมไดออกไซด์มีแถบช่องว่างพลังงานแคบลง ซึ่งส่งผลให้ไททาเนียมไดออกไซด์สามารถดูดกลืนแสงที่ความยาวคลื่นที่ยาวขึ้นได้ ไททาเนียม ไดออกไซด์ที่เจือด้วยไนโตรเจนโดยใช้อัลตร้าโซนิคความหนาแน่นกำลังสูงมีความว่องไวในการย่อยสลายเมทิลีนบลูภายใต้แสงวิสิเบิลสูงกว่าตัวเร่งปฏิกิริยาที่เตรียมจากอัลตร้าโซนิคความหนาแน่นกำลังต่ำ เนื่องจากมีปริมาณที่ว่างออกซิเจนในผลึกต่ำกว่า ประสิทธิภาพสูงที่สุดในการย่อยสลายเมทิลีนบลูของไททาเนียมไดออกไซด์ที่เจือด้วยไนโตรเจนโดยใช้อัลตร้าโซนิคความหนาแน่นกำลังสูงคือ สามารถย่อยสลายเมทิลีนบลูได้ถึงร้อยละ 77 ภายในเวลา 180 นาที
Non-metal doping is one of the most effective techniques for the improvement of photocatalytic activity of TiO2 under visible light. Nitrogen element has been proven to be one of the most efficient dopants. Doping method plays an important role for the synthesis of nitrogen-doped TiO2 because it influences the incorporation of nitrogen into the lattices and the visible-light absorption efficiency of TiO2. The main objective of this research was to improve the conventional impregnation method by using ultrasonic-assisted. N-doped TiO2 photocatalysts were prepared by ultrasonic-assisted impregnation method. The effects of lower and higher ultrasonic power density (60 and 156 W/L) on the properties and photocatalytic activity of N-doped TiO2 catalyst were investigated. The results showed that nitrogen doping and using ultrasonic irradiation during impregnation led to a narrowing of the band gap, resulting in a shift in the absorption spectrum of TiO2 to longer wavelengths. The N-doped TiO2 prepared from higher ultrasonic power density exhibited higher photocatalytic degradation of methylene blue under visible-light irradiation than the one prepared from lower ultrasonic power density because of its lower amount of bulk oxygen vacancies. The highest degradation efficiency of methylene blue was achieved by the N-doped TiO2 prepared from higher ultrasonic power density, with about 77% degradation efficiency within 180 min.
Keywords
[1] C. Byrne, G. Subramanian, and S. C. Pillai, “Recent advances in photocatalysis for environmental applications,” Journal of Environmental Chemical Engineering, vol. 6, pp. 3531–3555, 2018.
[2] N. Shaham-Waldmann and Y. Paz, “Away fromTiO2: a critical minireview on the developing of new photocatalysts for degradation of contaminants in water,” Materials Science in Semiconductor Processing, vol. 42, pp. 72–80, 2016.
[3] J. W. J. Hamilton, J. A. Byrne, P. S. M. Dunlop, D. D. Dionysiou, M. Pelaez, K. E. O'Shea, D. Synnott and S. C. Pillai, “Evaluating the mechanism of visible light activity for N, F-TiO2 using photoelectrochemistry,” The Journal of Physical Chemistry C, vol. 118, pp. 12206–12215, 2014.
[4] N. S. Leyland, J. Podporska-Carroll, J. Browne, S. J. Hinder, B. Quilty, and S. C. Pillai, “Highly efficient F, Cu doped TiO2 anti-bacterial visible light active photocatalytic coatings to combat hospital-acquired infections,” Scientific Reports, vol. 6, 2016.
[5] S. Banerjee, S. C. Pillai, P. Falaras, K. E. O’Shea, J. A. Byrne, and D. D. Dionysiou, “New insights into the mechanism of visible light photocatalysis,” Journal of Physical Chemistry Letters, vol. 5, pp. 2543–2554, 2014.
[6] S. A. Ansari, M. M. Khan, M. O. Ansaric, and M. H. Cho, “Nitrogen-doped titanium dioxide (N-doped TiO2) for visible light photocatalysis,” New Journal of Chemistry, vol. 40, pp. 3000– 3009, 2016.
[7] M. M. Khan, S. F. Adil and A. A. Mayouf, “Metal oxides as photocatalysts,” Journal of Saudi Chemical Society, vol. 19, pp. 462–464, 2015.
[8] Y. C. Tang, X. H. Huang, H. Q. Yu, and L. H. Tang, “Nitrogen-doped TiO2 photocatalyst prepared by mechanochemical method: Doping mechanisms and visible photoactivity of pollutant degradation,” International Journal of Photoenergy, vol. 2012, 2012.
[9] A. Pustovalova, E. Boytsovaa, D. Aubakirovac, M. Brunsd, S. Tverdokhlebova, and V. Pichugin, “Formation and structural features of nitrogendoped titanium dioxide thin films grown by reactive magnetron sputtering,” Applied Surface Science, vol. 534, 2020.
[10] A. Panepinto, D. Cossement, and R. Snyders, “Experimental and theoretical study of the synthesis of N-doped TiO2 by N ion implantation of TiO2 thin films,” Applied Surface Science, vol. 541, 2021.
[11] C. Sarantopoulos, A. N. Gleizes, and F. Maury, “Chemical vapor deposition and characterization of nitrogen doped TiO2 thin films on glass substrates,” Thin Solid Films, vol. 518, pp. 1299–1303, 2009.
[12] K. Pomoni, A. Vomvas, and C. Trapalis, “Dark conductivity and transient photoconductivity of nanocrystalline undoped and N-doped TiO2 sol–gel thin films,” Thin Solid Films, vol. 516, no. 6, pp. 1271–1278, 2008.
[13] M. H. Islam, O. S. Burheim and B. G. Pollet, “Sonochemical and sonoelectrochemical production of hydrogen,” Ultrasonics Sonochemistry, vol. 51, pp. 533–555, 2019.
[14] H. Zhang, Z. Lu, M. Tang, W. Cao, K. Cai, and H. Liu, “Ultrasonic preparation of nitrogendoped TiO2 nanocrystalline photo catalysts and evaluation of photocatalytic activity,” presented at the IOP Conference Series: Materials Science and Engineering, Changsha, China, October 28–29, 2017.
[15] R. Ambati and P. R. Gogate, “Ultrasound assisted synthesis of iron doped TiO2 catalyst,” Ultrasonics – Sonochemistry, vol. 40, pp. 91–100, 2018.
[16] M. Stucchi, C. L. Bianchi, C. Argirusis, V. Pifferi, B. Neppolian, G. Cerrato, and D. C. Boffito, “Ultrasound assisted synthesis of Ag-decorated TiO2 active in visible light,” Ultrasonics Sonochemistry, vol. 40, pp. 282–288, 2018.
[17] A. Haghighatzadeh, B. Mazinani, M. Shokouhimehr, and L. Samiee, “Preparation of mesoporous TiO2–SiO2 by ultrasonic impregnation method and effect of its calcination temperature on photocatalytic activity,” Desalination and Water Treatment, vol. 92, pp. 145-151, 2017.
[18] S. R. Mirmasoomi, M. M. Ghazi, and M. Galedari, “Photocatalytic degradation of diazinon under visible light using TiO2/Fe2O3 nanocomposite synthesized by ultrasonic-assisted impregnation method,” Separation and Purification Technology, vol. 175, pp. 418–427, 2017.
[19] B. Neppolian, Q. Wang, H. Jung, and H. Choi, “Ultrasonic-assisted sol-gel method of preparation of TiO2 nano-particles: Characterization, properties and 4-chlorophenol removal application,” Ultrasonics Sonochemistry, vol. 15, pp. 649–658, 2008.
[20] R. P. Barkul, V. B. Koli, V. B. Shewale, M. K. Patil, and S. D. Delekar, “Visible active nanocrystalline N-doped anatase TiO2 particles for photocatalytic mineralization studies,” Materials Chemistry and Physics, vol. 173, pp. 42–51, 2016.
[21] J. Gomes, J. Lincho, E. Domingues, R. M. Quinta- Ferreira, and R. C. Martins, “N–TiO2 photocatalysts: A review of their characteristics and capacity for emerging contaminants removal,” Water, vol. 11, no. 2, pp. 373, 2019.
[22] F. Foroughi, J. J. Lamb, O. S. Burheim, and B. G. Pollet, “Sonochemical and Sonoelectrochemical Production of Energy Materials,” Catalysts, vol. 11, no. 2, pp. 284, 2021.
[23] M. A. Safi, A. Ghozatloo, A. A. Hamidi, and M. Shariaty-Niassar, “Calculation of heat transfer coefficient of MWCNT-TiO2 nanofluid in plate heat exchanger,” International Journal of Nanoscience and Nanotechnology, vol. 10, pp. 153–162, 2014.
[24] H. Wang, X. Yang, W. Xiong, and Z. Zhang, “Photocatalytic reduction of nitroarenes to azo compounds over N-doped TiO2: Relationship between catalysts and chemical reactivity,” Research on Chemical Intermediates, vol. 41, pp. 3981–3997, 2015.
[25] X. Chen, X. Wang, Y. Hou, J. Huang, L. Wu, and X. Fu, “The effect of postnitridation annealing on the surface property and photocatalytic performance of N-doped TiO2 under visible light irradiation,” Journal of Catalysis, vol. 255, no. 1, pp. 59–67, 2008.
[26] S. Sakthivel, M. Janczarek, and H. Kisch, “Visible light activity and photoelectrochemical properties of nitrogen-doped TiO2,” The Journal of Physical Chemistry B, vol. 108, pp. 19384–19387, 2004.
[27] H. Wang, X. Gao, G. Duan, X. Yang, and X. Liu, “Facile preparation of anatase-brookiterutile mixed-phase N-doped TiO2 with high visible-light photocatalytic activity,” Journal of Environmental Chemical Engineering, vol. 3, pp. 603–608, 2015.
[28] T. Prozorov, R. Prozorov, and K. S. Suslick, “High velocity interparticle collisions driven by ultrasound,” Journal of the American Chemical Society, vol. 126, pp. 13890–13891, 2004.
[29] L. Hou, Z. Guan, M. Zhang, C. He, Q. Li and J. Yang, “Adjusting the ratio of bulk single-electrontrapped oxygen vacancies/surface oxygen vacancies in TiO2 for efficient photocatalytic hydrogen evolution,” Catalysis Science and Technology Journal, vol. 8, pp. 2809–2817, 2018.
[30] Z. Khani, D. Schieppati, C. L. Bianchi, and D. C. Boffito, “The sonophotocatalytic degradation of pharmaceuticals in water by MnOx-TiO2 systems with tuned band-gaps,” Catalysts, vol. 9, no. 11, pp. 949, 2019.
[31] P. Makuła, M. Pacia, and W. Macyk, “How to correctly determine the band gap energy of modified semiconductor photocatalysts based on UV−Vis Spectra,” The Journal of Physical Chemistry Letters, vol. 9, no. 11, pp. 6814−6817, 2018.
[32] A. K. Rumaiz, J. C. Woicik, E. Cockayne, H. Y. Lin, G. H. Jaffari, and S. I. Shah, “Oxygen vacancies in N doped anatase TiO2: Experiment and first-principles calculations,” Applied Physics Letters, vol. 95, 2009.
[33] M. Elavarasana, K. Umab and T. C. K. Yang, “Photocatalytic oxidation of ethanol using ultrasonic modified TiO2; An insitu diffuse reflectance infrared spectroscopy study,” Results in Physics, vol. 13, 2019.
[34] H. Li, F. Ren, J. Liu, Q. Wang, Q. Li, J. Yang, and Y. Wang, “Endowing single-electron-trapped oxygen vacancy self-modified titanium dioxide with visible-light photocatalytic activity by grafting Fe(III) nanocluster,” Applied Catalysis B: Environmental, vol. 172–173, pp. 37–45, 2015.
[35] W. Nantaouppakan and N. Comsup, “Effect of Ultrasonic Irradiation Time on Properties of Ndoped TiO2 Photocatalyst,” Burapha Science Journal, vol. 23, no. 2, pp. 1149–1164, 2018 (in Thai).
[36] K. Natarajan, T. S. Natarajan, H. C. Bajaj, and R. J. Tayade, “Photocatalytic reactor based on UV-LED/TiO2 coated quartz tube for degradation of dyes,” Chemical Engineering Journal, vol. 178, pp. 40–49, 2011.
[37] R. Zuo, G. Du, W. Zhang, L. Liu, Y. Liu, L. Mei, and Z. Li, “Photocatalytic degradation of methylene blue using TiO2 impregnated diatomite,” Advances in Materials Science and Engineering, vol. 2014, 2014.
[38] J. A. Quirk, V. K. Lazarov, and K. P. McKenna, “First-principles modeling of oxygen-deficient anatase TiO2 nanoparticles,” The Journal of Physical Chemistry C, vol. 124, pp. 23637– 23647, 2020.
[39] W. Qi, F. Zhang, X. An, H. Liu, and J. Qu, “Oxygen vacancy modulation of {010}-dominated TiO2 for enhanced photodegradation of sulfamethoxazole,”Catalysis Communications, vol. 118, pp. 35–38, 2019.
DOI: 10.14416/j.kmutnb.2023.09.010
ISSN: 2985-2145
Email this article 
Hide
Show all